ในอดีต อุทยานแห่งชาตินี้ เป็นเพียงวนอุทยานป่าชายทะเลเขาหลัก จนกระทั่งนายสมจิต สูงสง่า ผู้ใหญ่บ้าน หมู่ที่ 3 ต.กะปง อ.กะปง จ.พังงา มาเสนอให้รัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงเกษตรและสหกรณ์ ช่วยพิจารณาประกาศจัดตั้งพื้นที่ป่าบริเวณ อ.กะปง และพื้นที่ป่ารอบๆ บริเวณนั้น ให้เป็นพื้นที่ที่ถูกอนุรักษ์ เพื่อคงไว้ซึ่งต้นน้ำลำธารที่อุดมสมบูรณ์ของ จ.พังงา เขาหลัก ประกอบไปด้วยจุดเด่นทางธรรมชาติที่สวยงาม คือ น้ำตกขนาดเล็กหลายแห่ง จึงได้รับการจัดตั้งเป็นอุทยานแห่งชาติ ลำดับที่ 66 เมื่อวันที่ 30 ส.ค. 2534 และให้ชื่อว่า "อุทยานแห่งชาติเขาหลัก-ลำรู่" มีพื้นที่ครอบคลุมทั้งหมดประมาณ 125 ตร.กม.